即位后，他将都城从奥维耶多南迁到了莱昂，从此该王国被称为莱昂王国，阿方索三世击败了摩尔人的进攻，并将王国向南扩张到了波尔图、科英布拉、扎莫拉和布尔戈斯一线。将基督教势力推进到了杜罗河一线（但波尔图和科英布拉很快被穆斯林夺回）。 他44岁死后将王国分成阿斯图里亚、莱昂和加利西亚三个王国，由其三个儿子弗鲁埃拉二世，加西亚一世和奥多诺二世分别继承。